近日,由南京大学物理学院温锦生教授及李建新教授领导的课题组利用中子散射的实验手段结合理论模拟,在真实材料体系中观测到存在于一类新奇量子自旋液体中的Kitaev
相互作用。该研究成果以 Spin-Wave Excitations Evidencing the Kitaev
Interaction in Single Crystalline
α-RuCl3为题于2017年3月7日发表于《物理评论快报》[Physical Review Letters
118, 107203 ]。

近日,由南京大学物理学院温锦生教授团队与中国人民大学于伟强教授团队共同合作,通过磁场下的磁化、比热及核磁共振实验,在α-RuCl3中发现了磁场诱导的自旋液体相。该研究成果以
“Gapless Spin Excitations in the Field-Induced Quantum Spin Liquid Phase
of α-RuCl3”为题于2017年12月1日发表于《物理评论快报》[Phys. Rev. Lett.
119, 227208 ].

一般磁性材料在低温下磁矩会呈规则有序排列。而对于量子自旋液体这个全新的拓扑量子态则大为不同该体系电子的自旋即使在绝对零度也呈液体一般的无序状态,并因该特性而得名。有趣的是,虽然自旋无序排列,它们之间却存在着长程的量子纠缠,因此可以被应用于量子通讯及量子计算。同时,有观点认为,高温超导电性是通过掺杂量子自旋液体演化而来的。因此对它的研究有助于高温超导机制的理解。这种新奇的量子态也因此吸引了众多凝聚态领域的研究者。

一般磁性材料在低温下磁矩会呈规则有序排列。而对于量子自旋液体这个全新的拓扑量子态则大为不同——该体系电子的自旋即使在绝对零度也呈液体一般的无序状态,并因该特性而得名。有趣的是,虽然自旋无序排列,它们之间却存在着长程的量子纠缠,因此可以被应用于量子通讯及量子计算。同时,有观点认为,高温超导电性是通过掺杂量子自旋液体演化而来的。因此对它的研究有助于高温超导机制的理解。这种新奇的量子态也因此吸引了众多凝聚态领域的研究者。

www.602.net,通常认为量子自旋液体可以利用三角格子或Kagome格子上的几何磁阻挫而产生。
但在2006年,来自加州理工大学的Kitaev提出了一种随后以他的姓氏命名的新的量子自旋液体。他本人也因为相关工作获得了奖金为300万美元的首届基础物理奖,以及凝聚态物理领域的最高奖巴克利奖(今年与文小刚教授一同获奖)。他定义了一个二维蜂窝状格子上强各向异性自旋模型。不同于由于几何磁阻挫导致的量子自旋液体,Kitaev量子自旋液体是由于体系中的量子阻挫导致的。自旋之间的相互作用称为Kitaev相互作用。该模型具有拓扑序,存在非阿贝尔任意子激发。通过对任意子的操作,可以实现量子计算。因此,在实验上找到这种材料具有重大意义。

目前被认为是量子自旋液体的体系一般是建立在三角格子或Kagome格子上的阻挫系统。
2006年,加州理工大学的A.Kitaev提出了一种定义在二维六角蜂窝状格子上具有自旋1/2的自旋模型,被称为Kitaev量子自旋模型。不同于由于几何磁阻挫导致的量子自旋液体,Kitaev量子自旋液体是由于体系中的量子阻挫导致的。自旋之间的相互作用称为Kitaev相互作用。该模型具有拓扑序,存在非阿贝尔任意子激发。通过对任意子的操作,可以实现量子计算。因此,在实验上找到这种材料具有重大意义。此前,南京大学温锦生教授与李建新教授联合团队利用中子散射的实验手段结合理论模拟,在α-RuCl3材料中首次发现了Kitaev
相互作用[Physical Review Letters 118, 107203
](详见此前的报道

由于中子呈电中性,可以深入样品内部,探测材料体的信息;同时中子带有自旋,可以与材料的自旋相互作用,实现对样品自旋动力学行为的探测。所以,非弹性中子散射是研究量子自旋液体最强有力的手段。该工作正是基于这一手段,对一个具有蜂窝状格子的准二维材料α-RuCl3单晶进行了研究。由于该材料的准二维特征,单晶呈片状,质量很小,而非弹性中子散射实验需要的质量很大。温锦生教授团队利用劳埃衍射定向的方法,将100多片薄片单晶进行了定向堆叠,保证它们取向的一致性,获得了1.5克的材料。通过非弹性中子散射对该材料的测量,获得了精确的磁激发谱。

为了实现真正的量子自旋液体,南京大学温锦生教授团队对该材料施加磁场进行量子调控,并对磁场下的磁化率、比热等材料宏观性质进行了测量。他们发现随着面内磁场的加大,磁有序态被逐渐抑制,当达到一定值以后,磁有序态消失。为了研究临界磁场以后的磁无序态是否为所期望的量子自旋液体态,中国人民大学的于伟强教授课题组进行了核磁共振实验,通过分析核磁共振谱获得了高场下该材料为量子自旋液体的有力证据。特别是,他们通过分析不同磁场下的晶格-自旋弛豫率发现了在过了临界磁场附近磁场区域晶格-自旋弛豫率与温度的3次方成正比,表明了材料具有狄拉克型的非平庸的无能隙磁激发。综合磁场下的磁化、比热、以及核磁共振结果,温锦生教授与于伟强教授联合团队绘制出了如图1所示的相图,确认了磁有序态在7.5
T左右消失,在临界场附近的无序态为量子自旋液体态。该研究结果大大加深了人们对Kitaev量子自旋液体材料的认识,同时也将促进人们对量子自旋液体这一新奇自旋态的进一步实验探究。

李建新教授领导的理论团队根据第一性原理得到的有关参数,利用强耦合展开,针对该材料提出了一个Kitaev相互作用占主导地位的有效自旋模型,即K-
Γ模型(有关该模型的详细理论推导,见arXiv:1612.09515)。通过跟实验数据的拟合,发现该模型与实验得到的磁激发谱吻合程度很高,从而确认了Kitaev相互作用在这一真实材料中的存在。

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虽然该工作在真实材料体系中实现了Kitaev量子自旋液体所必需的Kitaev相互作用,但因为该材料的基态为磁有序态,距离真正的Kitaev量子自旋液体态还存在一定的距离。该团队将在这方面做进一步的研究。

图1. , α-RuCl3的晶体结构。
,磁场与转变温度相图。相图左侧的温度为通过比热与磁化率测量获得的反铁磁转变温度,右侧为通过核磁共振获得的晶格-自旋弛豫率的转变温度。

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中国人民大学的博士生郑家成与南京大学的博士生冉柯静为文章的共同第一作者,南京大学温锦生教授与中国人民大学于伟强教授为共同通讯作者。温锦生教授团队提供了高质量单晶及高场下的磁化、比热数据,核磁共振实验由于伟强教授团队负责。中国人民大学的刘正鑫副教授及瑞士保罗谢勒研究所的Bruce
Normand研究员提供了理论支持。该项目得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、一流大学和一流学科建设计划、中央高校研究基金、人工微结构协同创新中心、以及中国人民大学研究基金的支持。

图1. 实验测得的磁色散能谱,白线是图中的理论计算结果;
磁激发谱在动量空间的计算结果。

(物理学院 科学技术处)

论文的前三位作者为共同第一作者,分别是博士生冉柯静与王靖珲(指导老师温锦生教授)、和王巍(指导老师李建新教授)。实验与理论研究分别由温锦生教授与李建新教授团队负责完成。其中,中子散射实验工作由温锦生教授团队在德国慕尼黑工业大学的中子研究中心与澳大利亚的布拉格研究所的谱仪上完成。文章的通讯作者为李建新教授与温锦生教授。

该研究项目得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、一流大学和一流学科建设计划、教育部新世纪优秀人才计划、江苏省特聘教授、江苏省创新创业人才计划、以及人工微结构协同创新中心的支持。

(物理学院 科学技术处)

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